徐樹錚于1919年6月13日被任命為西北籌邊使，1920年7月4日免職，期間三次赴外蒙，第一次是1919年10月23日至1919年11月24日，其中在庫倫逗留22天，主要解決撤治問題，全盤推翻了庫倫辦事大員陳毅的《外蒙善后條例》63條，將有條件撤治變?yōu)闊o條件撤治，以雷厲風(fēng)行的手段迫使外蒙僧俗統(tǒng)治集團(tuán)向大總統(tǒng)徐世昌遞交請求撤治的呈文;第二次是1919年12月27日至1920年1月24日，主要辦理撤治諸項(xiàng)事宜，冊封哲布尊丹巴及女佛，并巡視外蒙邊務(wù);第三次是從1920年5月10日離京，到6月15日被段祺瑞從庫倫召回，這次是真正著手經(jīng)營外蒙。每次往返，都是在張家口更換汽車與火車，在外蒙古的時間一共還不到3個月。

外蒙古在清朝時對中央的向心力就不如內(nèi)蒙古，經(jīng)過“獨(dú)立”以后更加疏遠(yuǎn)中國，所以徐樹錚認(rèn)為治蒙的當(dāng)務(wù)之急是加強(qiáng)外蒙古官民對中國的向心力。他說：“空言統(tǒng)攝，難期久遠(yuǎn)，一切要政，不及時措施，終恐此地非我所有，有之亦不如其無?！?920年5月，他擬具了《治蒙要略》，向國務(wù)會議做了詳細(xì)匯報，并呈大總統(tǒng)徐世昌、邊防督辦段祺瑞審閱。徐樹錚的《治蒙要略》分為庶政、官制、軍事三個部分。庶政方面，他主張大養(yǎng)軍馬，加強(qiáng)中華文化教育，優(yōu)待俄民尤其是布里亞特人，厲行電報收費(fèi)，重征煙酒等奢侈品的捐稅，參照清律和民國法律，制定專門適用于蒙古地區(qū)的刑律，發(fā)展墾牧事業(yè)，興辦工商鹽務(wù)林礦等各項(xiàng)實(shí)業(yè)，鼓勵蒙古族牧民走向定居生活。官制方面，他建議外蒙全境設(shè)一總制，坐鎮(zhèn)要區(qū)，統(tǒng)轄軍民政商一切事宜;喀爾喀四盟及科布多、唐努烏梁海等六個地區(qū)各設(shè)都管一員管理政商屯墾各事 。軍事方面，他提議在外蒙的幾個戰(zhàn)略要地駐軍七旅，各旅必須增加騎兵，減少步兵。兵士除戰(zhàn)備訓(xùn)練外，還可于宜墾地區(qū)實(shí)行屯田。 [30]

徐樹錚所付諸實(shí)行的措施，主要是創(chuàng)設(shè)邊業(yè)銀行、注銷外蒙官府欠中央政府的舊債、派出部分兵力加強(qiáng)恰克圖的邊防。徐樹錚還命令駐蒙士兵引種天津大白菜，結(jié)果十分成功，后來大白菜就成了當(dāng)?shù)氐拇蟊姴?。他還調(diào)查礦產(chǎn)、籌備鐵路，修建醫(yī)院，使外蒙古的現(xiàn)代化事業(yè)有序開展。徐樹錚治蒙，尤重教化，他認(rèn)為“有清以來，蒙部內(nèi)屬，迄今約三百年，率以愚蒙為策，實(shí)大背人情天理之正。此后欲蒙邊日見親洽，即非力整教化，勸諭興學(xué)，不易為功?！? [31] 他創(chuàng)立“政教聯(lián)歡社”，試圖籠絡(luò)外蒙王公喇嘛的感情，又創(chuàng)立《朔方日報》、多次舉辦戲曲演出、與外蒙民眾聯(lián)歡，寓教化于娛樂之中。

然而，徐樹錚身在漠北，心在北京，隨著局勢的變化，他于1920年6月匆匆結(jié)束對外蒙的短暫經(jīng)營，投入到對直系的斗爭中。徐樹錚被免職后，外蒙商民憂心忡忡，恰克圖商會于1920年7月8日致電大總統(tǒng)、總理、各部總長、參眾兩院，懇求收回徐樹錚免職之成命，電文中說： “國家設(shè)官，布政在民，進(jìn)退之間，惟民是賴。中央更動徐籌邊使，民等逖聽之余，驚愕罔措，直若大難將臨，曷勝切膚之痛!……徐使一人之進(jìn)退，關(guān)系于蒙疆之得失，及萬民之生死……徐使更動，在外蒙則若中流之失柱石……棄徐使，無異棄外蒙……棄再造之版圖，恐非國家之福也!” [32] 但不滿皖系的大總統(tǒng)徐世昌對此置若罔聞。徐樹錚走后，陳毅取而代之，這位文官沒能守護(hù)好外蒙，很快外蒙就先后被白俄軍官恩琴及蘇俄扶植的蒙古人民黨奪走了。

對于徐樹錚治蒙的功過，歷來褒貶不一，徐樹錚在完成撤治后專門致電在上海的孫中山，孫中山回電祝賀，將他與漢代的陳湯、班超、傅介子相提并論。 [33] 與徐樹錚在政治上對立的交通系要人梁士詒也致函稱贊徐樹錚“冒雪北征，保國安邊，苦心遠(yuǎn)識，令人傾倒?！?[34] 但也有人指責(zé)徐樹錚逼迫外蒙取消自治是“失信”、“誤國”，如國民黨內(nèi)部的凌鉞等人就稱徐樹錚“犯賣國大罪”，指責(zé)孫中山對其稱贊“失當(dāng)”。 [35] 曾任外蒙古烏里雅蘇臺佐理專員秘書長的孟榘回憶說：“外蒙二次獨(dú)立，實(shí)因徐以兵力壓迫之所致，武人跋扈，不達(dá)蒙情，可勝嘆哉!” [36] 美國的蒙古學(xué)家拉鐵摩爾曾用漢語對唐德剛表示外蒙之失“錯在小徐!錯在小徐!” [37] 中國共產(chǎn)黨機(jī)關(guān)刊物《向?qū)А放u：“徐樹錚迫蒙古取消自治之后，在那邊的中國人，一時氣炎高沖云霄;官兵奸淫擄掠，商人威壓市塵，親眼看見的人都嘆為日本待朝鮮的橫暴當(dāng)亦不過如是?！? [38] 又說：“徐樹錚統(tǒng)率大隊(duì)邊防軍到蒙古去了，那還了得，肆行搶掠，任意殺戮，當(dāng)然是不言而知的事實(shí)?！?[39] 臺灣著名蒙古史專家李毓澍則評論說：“徐樹錚的介入，顯然欲攘撤治以為己功，為重振皖系聲名之計。當(dāng)其抵庫伊始，尚欲另訂簡括條件，重開談判，繼以磋商條件，仍不免曠日廢時，北京各部院核議之條例行將到庫，乃出其武人跋扈之作風(fēng)，徑以兵力脅迫，自愿撤治突變?yōu)閺?qiáng)迫撤治，不僅摧殘蒙人向華之心，使外蒙撤治的意義亦全然消失?！薄靶焓系溍烧`國，實(shí)難辭其咎!” [40] 也有學(xué)者對此作出肯定評價，指出徐樹錚果斷撤治，粉碎了外蒙當(dāng)局的分裂陰謀，“外蒙古回歸，有效地維護(hù)和實(shí)現(xiàn)了國家領(lǐng)土、主權(quán)的完整與統(tǒng)一，具有重大的政治意義”，同時徐樹錚經(jīng)營外蒙的舉措“適應(yīng)了外蒙古社會發(fā)展的客觀需要，有利于外蒙古的政治穩(wěn)定與經(jīng)濟(jì)文化的發(fā)展”，因此這是“徐樹錚乃至北洋政府的政治活動中少有的亮點(diǎn)之一”。